Overbeck S-a născut în Bonn, Germania și a urmat cursurile Universității din Bonn unde a devenit specialist în siriacă. Hirotonit ca preot catolic, el a făcut apoi studii în Biblioteca Vaticanului și a devenit profesor în Bonn. Deziluzionat de pretențiile Bisericii Catolice, el și-a părăsit poziția din Bonn și a început să participe la slujbele luterane. În 1857, el s-a mutat în Anglia unde s-a căsătorit și a predat limba germană întâi la Oxford și apoi la Staff College, Camberley. Căsătoria lui Overbeck după hirotonirea sa ca preot catolic a fost considerată un impediment canonic pentru preoția întru Ortodoxie, iar în urma unei anchete s-a stabilit că nu poate fi rehirotonit, el continuându-și activitatea ca laic pentru tot restul vieții sale.